De kern van de Singer-collectie is de verzameling die het echtpaar William en Anna Singer bijeen bracht. Zij verwierven werken van Franse schilders uit de omgeving van de School van Barbizon, van Amerikaanse kunstenaarsvrienden en traditioneel, impressionistisch werkende Gooise kunstenaars, die ze na hun aankomst in Laren leerden kennen zoals Hein Kever en Evert Pieters. Speciale vrienden waren de Amerikaan Walter Griffin, de Noor Martin Borgord, de Fransman Henri Le Sidaner en de Nederlanders Jacob en Willem Dooijewaard.

Ook Nederlandse en Franse beeldhouwkunst, aziatica en toegepaste kunst maakten deel uit van de collecties die hen omringden in hun verschillende villa’s. Een belangrijk deel van deze kunstwerken schonk Anna Singer in 1956 aan de Stichting Singer Memorial Foundation te Laren. Het vormt de basis van de huidige museumverzameling.

Sinds de stichting in 1956 heeft Singer Laren de basiscollectie kunnen uitbreiden door aankopen, schenkingen en bruiklenen, aanvankelijk vooral schilderijen uit de Haagse School en Amsterdamse impressionisten. Aankopen werden mede mogelijk gemaakt door de Stichting Vrienden van het Singer Museum. Grote schenkingen waren vervolgens die van werken van Ferdinand Hart Nibbrig en de collectie Groeneveld-Woerlee. De collectie omvat thans bijna 700 schilderijen, 2000 werken op papier en 180 sculpturen en zo’n 300 werken van toegepaste kunst.

Singer Laren richt zich in haar collectiebeleid op verwerving van kunstwerken uit het modernisme, zoals neo-impressionisme of pointillisme, expressionisme, kubisme en geometrische abstractie. Belangrijke kunstenaars die tot deze stromingen behoren, hebben in Laren en omgeving gewerkt.

De laatste jaren is de collectie uitgebreid met aankopen, schenkingen en bruiklenen van o.a. Bart van der Leck, Jan Sluijters, Leo Gestel, Chris Beekman, Jan Toorop, Mommie Schwarz, Else Berg, Gustave De Smet en Herman Kruyder.